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仪表网 研发快讯】 近日，吉林大学材料科学与工程学院崔小强教授联合香港城市大学黄渤龙教授、中国科学院大连化学物理研究所祁琨研究员及德国马克斯-普朗克可持续材料研究所周徐洋教授，在电催化CO2还原研究方面取得突破性进展。相关成果以“Nanoconfined Supersaturated Reactors for Efficient CO2-to-Ethanol Electroreduction”为题，于8月17日发表在催化领域顶级期刊《Nature Catalysis》上。
利用可再生电力将CO2转化为燃料和高附加值化学品，是实现碳资源循环利用的重要途径。乙醇具有较高能量密度和广泛工业用途，是CO2电还原的重要目标产物。然而，CO2在水溶液中溶解度较低、界面传质受限，导致催化剂表面关键含碳中间体覆盖不足，同时乙烯生成、析氢及CO脱附等竞争反应进一步制约乙醇选择性。因此，如何突破CO2浓度制约，实现关键中间体的有效富集与精准协同转化，已成为推动CO2电还原制乙醇走向实际应用所面临的重要挑战。
针对上述挑战，研究团队创新性地提出了“纳米自增压反应器”策略，设计构建了一种具备内部空腔结构的铜基纳米限域催化体系(CuCav-CH3@C)。该结构巧妙地将空间限域效应与局部CO2过饱和效应协同联动，在催化剂内部营造出不同于传统界面的高浓度CO2反应微环境，从而显著提升催化界面反应物的有效浓度，为后续多碳产物的高效生成奠定了有利基础。
在1.00 MPa CO2进料条件下，该催化剂在-1.10 V vs. RHE电位下实现70.3% ± 3.5%的乙醇法拉第效率和高达245.9 ± 4.2 mA cm-2的乙醇分电流密度。研究表明，纳米限域环境可形成高于开放表面的局域CO2浓度，并产生类似“自增压”的效应，促进了CO2富集和C–C偶联，同时稳定乙醇生成路径中的关键含氧中间体，抑制C–O键过度断裂及乙烯生成，从而优化相关反应过程。
该研究将传统活性位调控进一步拓展至纳米尺度反应微环境设计，为CO2高选择性转化为多碳含氧化合物提供了新的研究思路。
吉林大学材料科学与工程学院博士研究生靳兆勇、韩天融与香港城市大学孙明子博士为论文的共同第一作者，吉林大学崔小强教授、香港城市大学黄渤龙教授、大连化物所祁琨研究员及德国马普可持续材料研究所周徐洋教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院人才计划B类研究基金、吉林省科技发展计划项目、中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目(海外)等项目资助。
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